Vers une approche thermodynamique pour la modélisation des énergies interfaciales relatives au corium et aux verres nucléaires

Towards a thermodynamic approach for the modelling of interfacial energies for corium or nuclear glasses

 

Durée du contrat : 12 mois

 

Proposé par : R. Le Tellier1,+, J. Delacroix2, S. Guéneau3, S. Schuller4

1 Laboratoire de Modélisation des Accidents Graves (DEN/CAD/DTN/SMTA/LMAG), CEA Cadarache, 2 Laboratoire d'études et Expérimentation pour les Accidents Graves  (DEN/CAD/DTN/SMTA/LEAG), CEA Cadarache, 3 Laboratoire de de Modélisation, Thermodynamique et Thermochimie (DEN/DANS/DPC/SCCME/LM2T), CEA Saclay, 4 Laboratoire de Développement des Procédés de Vitrification (DEN/MAR/DE2D/SEVT/LDPV), CEA Marcoule

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Résumé

Que ce soit pour étudier la propagation du corium au cours d’un accident grave d’un réacteur nucléaire ou un procédé de vitrification des déchets nucléaires, la simulation du comportement de bains liquides multicomposants à haute température mis en jeu est limitée par la modélisation des transitoires de ségrégation de phases.

En particulier, ces systèmes thermodynamiques multicomposants (oxyde, oxyde/metal) présentent une lacune de miscibilité à l’état liquide qui conduit à une séparation de phases (stratification des phases liquides du corium, démixtion dans un verre) déterminante.

La modélisation des transitoires associés nécessite en particulier des données relatives aux énergies interfaciales difficilement mesurables pour ces systèmes à hautes températures.

Ainsi, alors que ces modèles de ségrégation font appel à la richesse d’une base thermodynamique (méthode CALPHAD) pour la description des phases homogènes, les fermetures relatives à ces énergies interfaciales se résument à des coefficients constants, ajustés « au cas par cas ». Des travaux récents sur la simulation de la cinétique de stratification d’un bain de corium ont clairement mis en lumière l’importance d’aller plus loin.

L’objectif de ce projet est d’évaluer le potentiel d’une approche de modélisation thermodynamique des tensions interfaciales récemment proposée (avec succès) pour des systèmes métalliques et s’appuyant sur la représentation des phases homogènes offerte par une base CALPHAD. Cette  étude de faisabilité porte donc sur l’extension des bases thermodynamiques existantes (pour le corium et les verres nucléaires) à l’évaluation des tensions interfaciales. C’est un prérequis vers un saut qualitatif dans la simulation numérique des transitoires de ségrégation associés.

Mots-clés : séparation de phases, énergie d’interface, CALPHAD, équation de Butler

 

Abstract

The detailed analysis of either corium progression during a severe accident or nuclear waste vitrification processes requires the numerical simulation of associated high-temperature multicomponent liquid pools that is limited, in the present state of knowledge, by the modelling of transient phase segregation phenomena.

In particular, these multicomponent thermodynamic systems (oxide, oxide/metal) exhibit a miscibility gap at liquid state that leads to a phase separation (stratification of the liquid phases for corium, demixing for glass) of tremendous importance.

The modelling of the associated phase separation transients requires in particular data related to the interfacial energies that are very difficult to measure experimentally for these high-temperature systems.

As a consequence, while segregation models can rely on the detailed representation given by specific thermodynamic databases (obtained by the CALPHAD method) for the description of the homogeneous phases, the closures associated with these interfacial energies is, in practice, restricted to constant parameters adjusted on a “case-by-case” basis. Some recent works related to the simulation of the stratification kinetics for a corium pool have clearly highlighted the limits of such an approach and the necessity to go further.

The objective of this project is to evaluate the potentiality of a thermodynamic approach for the modelling of these interfacial tensions that was recently proposed (and successfully tested) for metallic systems; it relies on the existing representation of the homogeneous phases as obtained by CALPHAD databases. This “feasibility” study will test the extension of existing thermodynamic databases (either for corium or glasses) to the evaluation of interfacial tensions. This is prerequisite towards a real qualitative improvement in the numerical simulation of the associated segregation transients.

Keywords: phase segregation, interfacial energy, CALPHAD, Butler equation